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高结晶的苝酰亚胺聚合物光催化剂用于光催化分解水产氧

作者:NG体育 发布时间:2022-08-09 10:17:37 次浏览

随着光催化领域几十年的发展,研究者开发出多种新型光催化材料用于光催化分解水,以期实现光能的资源化、清洁化利用。光催化分解水包含还原水产氢和氧化水产氧两个半反应,大多需要Pt、Ru等贵金属助催化剂参与来活化水分子降低过电势。目前,绝大部分已经报道的光催化材料可利用光催化剂的光生电子,实现还原水产氢过程。但是,要实现光催化全解水,对于光催化水氧化的研究必不可少。光催化水氧化通常为四个电子参与的过程,反应速率较慢,是制约光催化全解水的重要因素。因此,探索开发无需贵金属助催化剂辅助的**产氧光催化剂成为了解决上述问题的重要突破口。此外,对光催化氧化半反应的充分理解和阐述也可为今后开发更**的全解水光催化剂提供参考和帮助。近年来,清华大学朱永法教授课题组,基于苝酰亚胺、卟啉等共轭有机分子设计开发了一系列新型有机超分子光催化剂,并探索其在光催化分解水、降解环境污染物等领域的应用潜力。为进一步增强苝酰亚胺光催化剂的稳定性,提高光催化活性,该课题组在超分子光催剂的基础上,进一步引用共价键作用,通过尿素、联胺、乙二胺等分子构筑起新型苝酰亚胺聚合物光催化剂。其中,以尿素-苝酰亚胺(Urea-PDI)聚合物性能突出,其性能较苝酰亚胺超分子光催化剂提升两个数量级以上,其产氧AQY(450 nm)高达3.86%。更重要的是,该Urea-PDI光催化剂在**分解水产氧的同时,可保持结构的稳定性,连续光照100小时后,性能不发生衰减。相关成果近期发表于Advanced Materials(DOI:10.1002/adma.201907746)。在开发新型苝酰亚胺聚合物光催化剂的同时,该团队进一步利用多种稳态、瞬态实验技术,深入揭示该新型光催化剂的光催化机理。Urea-PDI中的电荷转移机理与其他非金属半导体光催化剂相同。分子的LUMO和HOMO在π-π堆积作用下,构筑起半导体能带(CB和VB),从而提供了光生电荷快速转移通道,CB可以传输电子,而VB可以传输空穴。尿素分子作为刚性的连接剂,可以**提高该聚合物的结晶性。高度结晶的结构,可以保证分子有序排列,有助于分子偶极诱导形成内建电场。Urea-PDI被光激发后,强大的内建电场可以促进电子和空穴的分离。同时,Urea-PDI的深价带结构保证了光生空气的强氧化能力。结合以上种种优势,Urea-PDI可以**、稳定地光催化分解水释放氧气,在材料和性能上取得巨大突破。
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